跟着“碳中及、碳达峰”绿色经济成长模式的提出，清洁可连续能源转换/存储器件和质料的开发日趋遭到器重。作为极具成长远景的新一代储能器件，水系锌-空气电池因其高能量密度、高安全性、低成本和情况友爱等长处遭到广泛存眷。然而，因为空气正极迟缓的氧还有原（ORR）及氧析出（OER）反映，可充电锌-空气电池的现实运用仍面对着巨年夜的挑战，火急需要开发高机能的电极质料。

近日，质料学院吕瑞涛研究组于碳基自支撑空气电极设计和其于可充电锌-空气电池运用研究中取患上主要进展。研究职员使用缺陷调控计谋修筑了一种Fe单原子-碳纤维膜柔性自支撑空气电极，经由过程将金属有机框架（MOF）质料及碳纤维复合和随后的碳化、活化处置惩罚，调控了碳纤维膜的孔布局及Fe单原子催化位点的配位布局，极年夜晋升了ORR/OER电催化活性，于液态及柔性固态锌-空气电池中均体现出优秀的机能。

铁单原子润色多孔共掺杂碳纤维膜制备历程示用意

金属单原子催化剂因其怪异的配位布局、最年夜化的原子使用率及高本征活性而遭到广泛存眷。此中，Fe单原子电催化剂于碱性前提下的ORR反映中具备优在Pt基催化剂的机能。然而，今朝Fe单原子电催化剂多为粉末态，凡是需要及高份子粘结剂、溶剂混淆制成浆料后涂覆于碳布/碳纸上，不仅增长了出产工序及成本，并且于利用历程中催化剂的脱落会致使活性位的丧失。是以，设计及制备自支撑的空气电极具备主要的意义。

最近几年来，静电纺丝法制备碳膜、电沉积碳布及原位生长制备碳基自支撑空气电极已经经有相干报导，但因为其纤维布局致密，催化活性位点袒露少和活性比外貌小等错误谬误，致使空气/电解液渗入传输迟缓，催化活性位点使用率低。是以，调控自支撑碳基底的孔布局并负载高活性、高密度及高使用率的Fe单原子催化位点对于在成长高效及长命命的自支撑空气电极至关主要。

吕瑞涛研究组重要从事碳基质料缺陷设计和机能调控研究，偏重在晶格缺陷的可控修筑、原子级构型解析以和于清洁能源存储/转换、超敏捷份子探测等范畴的运用。该研究组与郑州年夜学张旭博士、扬州年夜学侯建华传授、南开年夜学周震传授互助，采用静电纺丝法合成为了具备条理孔布局的柔性自支撑的碳纤维膜负载Fe单原子催化剂。研究发明NH3活化对于在刻蚀外貌关闭的碳层及富厚碳纤维膜的孔隙布局至关主要。经由过程NH3活化，电催化剂的比外貌积晋升约9.5倍，不仅充实袒露了纤维内部被外貌碳层掩埋的Fe-N4/C活性位点，提高了Fe-N4/C活性位点的使用率，并且促成了气体及电解液的扩散。此外，NH3活化也增长了吡啶氮及Fe-N的总含量，促成了Fe-N4/C活性位点的形成。经由过程硫及氮之间的协同作用，Fe-N4/C活性位点的局部配位情况获得了优化，年夜幅提高了ORR及OER的催化机能。尤其是对于在ORR，所患上催化剂的半波电位及塔菲尔斜率别离为0.89 V及70.82 mV dec-1，显著地优在贸易Pt/C电催化剂。将Fe/SNCFs-NH3电催化剂作为锌-空气电池正极质料，组装的液态锌-空气电池的峰功率密度高达255.84 mW cm-2，于1 mA cm-2电流密度下可不变事情1000小时。当将其运用到固态锌-空气电池中，于平直/弯折/平直的状况下依然体现出不变的轮回机能，于便携式及可穿着电子产物范畴揭示出优良的运用远景。

(a)以所制备的催化质料作为自支撑空气电极组装的液态锌-空气电池的轮回不变性。(b)柔性固态锌-空气电池布局示用意。(c)所患上电池于柔性电路构成的LED手环中的运用。(d)柔性锌-空气电池于平直/弯曲/平直状况下的充放电曲线

该事情还有经由过程试验表征及理论计较等要领，深切展现了硫掺杂于调控ORR及OER催化活性中的主要作用，对于双功效电催化剂设计具备很好的参考价值。相干结果以“柔性碳纤维膜负载原子分离的Fe-N4/C：一种用在锌-空气电池不变性超1000小时的无粘结剂空气正极（Atomic Fe-N4/C in flexible carbon fiber membrane as binder-free air cathode for Zn-air batteries with stable cycling over 1000 hours）”为题发表于国际知名期刊Advanced Materials上。论文的第一作者为清华年夜学质料学院博士生杨乐萍，通信作者为清华年夜学质料学院长聘副传授吕瑞涛。该事情获得国度优异青年科学基金项目及国度天然科学基金-面上项目的经费撑持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi三木SEO-/10.1002/adma.202105410

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